杂原子掺杂钌团簇-单原子结构实现超耐久的持续析氢反应
钌(Ru)基纳米团簇(NP)或单原子(SA)基催化剂已被报道具有高效的析氢活性,但在大电流密度(>500 mA cm-2)及长循环(>50, 000圈)工业条件下的催化效率及稳定性仍不理想。为了应对这一难题,作者首次提出了用杂原子磷/氮(P/N)共锚定金属的“抗生长”策略。通过P掺杂可以有效调控Ru NP-SA体系的局域电子结构,从而增强催化位点的本征活性和H2O解离能力,并且能有效抑制反应中金属的团聚,使该体系保持长期的结构稳定及高活性。
2024年4月3日,相关成果“Phosphorus induced Anti-growth of Ruthenium Clusters-Single Atoms for Ultra-Stable Hydrogen Evolution over 100,000 Cycles”发表在Joule期刊上。论文通讯作者是南方科技大学王湘麟讲席教授和陈柔曦副教授,澳门大学蔡永青和陈石副教授,上海交通大学黄富强讲席教授。论文第一作者是徐子安,朱健和舒峥。
近年来,由于Ru基催化剂表现出了与Pt相当的H2O结合能、更低的成本和耐用性,小尺寸的Ru纳米团簇或单原子被认为是取代Pt基催化剂的最理想替代。然而,单纯的Ru纳米团簇或单原子活性位点对H2O分解能力还不够理想。并且在电化学反应过程中,高度分散的Ru纳米团簇和单原子往往会因高表面能而移动团聚。考虑到Ru基催化剂对尺寸效应的依赖,金属团聚会严重影响催化剂的稳定性。因此,如何获取高本征活性且“抗生长”的纳米团簇和单原子结构,是催化领域的难题之一。