单层金属有机框架材料助力高效人工光合作用
2022年11月10日,美国芝加哥大学林文斌教授团队在Nature Catalysis期刊上发表了一篇题为“Biomimetic active sites on monolayered metal-organic frameworks for artificial synthesis”的研究成果。
该成果报道了利用单层金属有机框架材料的合理分子设计,组装由催化位点、氨基酸和辅因子构成的仿酶催化体系,从而实现高效的人工光合作用。
论文通讯作者是林文斌;共同第一作者是蓝光旭、范英杰、史文颉。
化石能源危机是21世纪人类面临的重大问题之一。为了拓展可再生能源的来源以应对能源危机,人工光合作用受到广泛的研究关注。自然界中,光合作用是由具有高效率和高选择性的酶催化剂参与的。尽管已经开发了许多人工系统来模拟天然酶的催化活性,但它们仅能够模拟酶的金属催化中心而无法实现氨基酸或辅因子的功能。
在这项工作中,林文斌教授团队通过将金属催化中心、氨基酸和辅因子组装到金属有机框架单层材料中(J. Am. Chem. Soc. 2019, 40, 15767),合成了金属有机酶,MOZ。研究人员设计与合成两类 MOZ 库,分别用于光促二氧化碳还原反应和水氧化反应的催化活性筛选。通过调节MOZ 中引入的氨基酸,对MOZ催化剂的活性和选择性进行系统性的优化。最终,将催化效果最好的二氧化碳还原MOZ与水氧化 MOZ 组合,研究人员实现了高效的(1+n)CO2 + 2H2O → CH4 + nCO + (2+n/2)O2的人工光合作用。